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本書介紹了水合物的結(jié)構(gòu)和基本物性，水合物相平衡熱力學(xué)及生成/分解動(dòng)力學(xué)，水合物的控制技術(shù)，水合物固態(tài)儲(chǔ)存和運(yùn)輸天然氣技術(shù)，水合物法分離混合物技術(shù)，地層天然氣水合物的分布規(guī)律，天然氣水合物勘探開(kāi)發(fā)方法，天然氣水合物和氣候環(huán)境間的關(guān)系等。

本書可以作為從事氣體水合物研究人員的入門書，也可以作為從事氣體水合物科學(xué)技術(shù)研究的科技人員和相關(guān)專業(yè)高校師生的參考書。

第二版前言

本書第一版對(duì)氣體水合物科學(xué)與技術(shù)國(guó)內(nèi)外進(jìn)展作了較全面介紹，因而受到讀者廣泛歡迎，成為相關(guān)科技人員和研究生的重要參考書籍，對(duì)國(guó)內(nèi)氣體水合物的研究起到了一定的推動(dòng)作用，并榮獲2010年中國(guó)石油和化學(xué)工業(yè)優(yōu)秀出版物獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)。十多年來(lái)，天然氣水合物研究在國(guó)內(nèi)外方興未艾，天然氣水合物資源勘探和試采取得重大突破。我國(guó)政府2017年11月17日將天然氣水合物正式批準(zhǔn)為第173個(gè)礦種。氣體水合物形成了以熱力學(xué)、生成/分解動(dòng)力學(xué)基礎(chǔ)研究、天然氣水合物資源勘探與開(kāi)發(fā)、氣候環(huán)境、管道氣體水合物抑制技術(shù)研發(fā)、天然氣固態(tài)儲(chǔ)存和水合法分離氣體混合物等新型應(yīng)用技術(shù)研發(fā)為基本方向的研究格局。為介紹國(guó)內(nèi)外的最新進(jìn)展，同時(shí)吸取作者課題組近十年來(lái)的最新成果，決定對(duì)原書進(jìn)行必要的修訂補(bǔ)充后再版。

本次修訂在第一版的基礎(chǔ)上對(duì)各章節(jié)作了部分增刪。第1章主要增補(bǔ)了第一屆至第九屆國(guó)際氣體水合物大會(huì)主題變化的情況；第2章主要增補(bǔ)了分解過(guò)程中氣體水合物結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化以及H2參與生成的水合物結(jié)構(gòu)特征及其在水合物晶格的擴(kuò)散特征；第3章主要增補(bǔ)了Chen和Guo模型在多孔介質(zhì)內(nèi)氣體水合物熱力學(xué)生成條件方面的應(yīng)用以及乳液體系水合物相平衡模型；第4章主要增補(bǔ)了氣體水合物成核微觀機(jī)理、水合物晶體生長(zhǎng)形態(tài)、油水分散體系氣體水合物生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)、氣體水合物膜生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)等方面的最新進(jìn)展；第5章主要增補(bǔ)了油水乳液體系中的水合物分解動(dòng)力學(xué)方面的研究成果；第6章主要增補(bǔ)了作者課題組在動(dòng)力學(xué)抑制劑和防聚劑方面最新的研究成果；第7章主要增補(bǔ)了水合物法儲(chǔ)運(yùn)在水合物生成過(guò)程強(qiáng)化方面的成果；第8章主要增補(bǔ)了吸收-水合耦合分離技術(shù)在分離沼氣、IGCC混合氣、裂解干氣等方面的進(jìn)展；第9章主要對(duì)天然氣水合物成藏模式、天然氣水合物儲(chǔ)量及其資源分布進(jìn)行了更新；原第10章拆分為兩章，其一為天然氣水合物勘探技術(shù)（第10章），其二為天然氣水合物資源開(kāi)發(fā)技術(shù)（第11章），主要增補(bǔ)了注氣吹掃-置換法、組合開(kāi)采法、天然氣水合物開(kāi)采的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬方法及野外試開(kāi)采等方面的最新進(jìn)展，并指出了商業(yè)化開(kāi)采面臨的挑戰(zhàn)和對(duì)策；原第11章氣體水合物和氣候環(huán)境修訂為第12章。附錄部分增補(bǔ)了純水體系水合物生成條件計(jì)算程序并更新了部分水合物生成條件數(shù)據(jù)。

本次修訂工作的分工是：第3章內(nèi)容由馬慶蘭副教授修訂，第4章至第7章內(nèi)容由孫長(zhǎng)宇教授修訂，其他章節(jié)內(nèi)容由陳光進(jìn)教授修訂。聊城大學(xué)袁青博士、西南石油大學(xué)劉煌博士、中國(guó)石油大學(xué)（北京）(作者課題組)研究生肖朋、秦慧博、李銳、謝炎、鐘瑾榮等參加了本書其他相關(guān)的修訂工作。

本書第一版出版后，許多讀者對(duì)本書提出了不少寶貴的意見(jiàn)，我們非常感謝。也希望讀者對(duì)第二版給予批評(píng)指正，以便將來(lái)再修訂。

陳光進(jìn)

2019年6月

第一版前言

隨著20世紀(jì)80～90年代海底天然氣水合物在全球范圍內(nèi)的大量發(fā)現(xiàn)，氣體水合物已成為能源領(lǐng)域和資源領(lǐng)域的一大研究熱點(diǎn)。由于氣體水合物還和常規(guī)油氣開(kāi)發(fā)、運(yùn)輸和加工以及一系列新技術(shù)開(kāi)發(fā)、全球氣候變化等密切相關(guān)，氣體水合物受到了更加廣泛的關(guān)注。國(guó)內(nèi)有關(guān)氣體水合物的研究起步較晚，目前還沒(méi)有一部全面介紹氣體水合物的著作，為填補(bǔ)這一空白，作者撰寫了本書，希望能對(duì)國(guó)內(nèi)氣體水合物的研究起到一定的推動(dòng)作用。氣體水合物研究具有典型的跨學(xué)科性，主要涉及化學(xué)和地學(xué)兩大學(xué)科。由于作者專業(yè)的限制，本書側(cè)重化學(xué)方面，地學(xué)方面只作簡(jiǎn)單介紹。本書內(nèi)容包括水合物的結(jié)構(gòu)和基本物性、水合物相平衡熱力學(xué)及生成/分解動(dòng)力學(xué)、油氣輸送管線水合物防控技術(shù)、水合物固態(tài)儲(chǔ)存和運(yùn)輸天然氣技術(shù)、水合物法分離氣體混合物技術(shù)、地層天然氣水合物的分布規(guī)律、天然氣水合物資源的勘探開(kāi)發(fā)方法、天然氣水合物和氣候環(huán)境間的關(guān)系等。本書在側(cè)重介紹作者所在課題組近年來(lái)取得的成果的同時(shí)，對(duì)國(guó)內(nèi)外的進(jìn)展也進(jìn)行了較全面的介紹，它可以作為氣體水合物的入門書，也可以作為從事氣體水合物科學(xué)技術(shù)研究的科技人員的參考書。

本書是集體勞動(dòng)成果。孫長(zhǎng)宇教授負(fù)責(zé)撰寫了第4、6、9章，馬慶蘭副教授負(fù)責(zé)撰寫了第3章，李清平博士合作撰寫了第11章，其他章節(jié)由陳光進(jìn)教授撰寫。郭緒強(qiáng)教授和楊蘭英老師，研究生梁敏艷、陳立濤、張芹、王秀林、龐維新、楊新、趙新明、王復(fù)興等參加了本書的撰寫工作，胡玉峰教授、朱建華教授、劉艷升教授、伍向陽(yáng)教授等對(duì)本書的撰寫提供了許多寶貴的建議，在此對(duì)他們表示感謝。還要感謝楊繼濤教授、裘俊紅教授、樊栓獅教授、程宏遠(yuǎn)博士、閻立軍博士、梅東海博士、楊濤博士、閻煒博士、馬昌峰博士、王璐琨博士、張世喜博士、林微博士、張凌偉博士、黃強(qiáng)博士、羅虎博士、羅艷托博士，廖健、劉犟、王峰、王秀宏、吳志愷、岳國(guó)梁、馮英明、丁艷明、王文強(qiáng)、楊琨超、張翠玲、彭寶仔等碩士，他們?cè)诒狙芯渴移陂g的出色工作為本書提供了很好的素材。感謝國(guó)家自然科學(xué)基金(NO.20490207)、國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863計(jì)劃)、中國(guó)石油和中國(guó)石化的大力支持。本書撰寫過(guò)程中，限于時(shí)間和作者能力，疏漏、不當(dāng)之處在所難免，懇請(qǐng)讀者批評(píng)指正。

謹(jǐn)以此書緬懷國(guó)內(nèi)水合物研究的開(kāi)拓者、我們尊敬的郭天民教授!

陳光進(jìn)

2007年5月

陳光進(jìn)，中國(guó)石油大學(xué)，中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司油層物理化學(xué)及滲流重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任、油氣藏流體相態(tài)重點(diǎn)研究室主任、中國(guó)石油油氣藏流體相態(tài)重點(diǎn)研究室主任、水合物研究室主任。，教授、博導(dǎo)，主要從事高壓流體相態(tài)和氣體水合物方面的科學(xué)研究和技術(shù)開(kāi)發(fā)。近年來(lái)主持國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目課題1項(xiàng)、面上項(xiàng)目4項(xiàng)，863計(jì)劃課題4項(xiàng)，省部級(jí)課題8項(xiàng)；發(fā)表論文百余篇，其中有70余篇被SCI收錄。申請(qǐng)國(guó)內(nèi)外發(fā)明專利30余項(xiàng)，其中已取得中國(guó)發(fā)明專利授權(quán)22項(xiàng)，國(guó)際發(fā)明專利2項(xiàng)；出版氣體水合物專著1部、教材1部。2004年獲中國(guó)石油化工協(xié)會(huì)科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)，2010年獲教育部自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)，被國(guó)際大獎(jiǎng)ENI Award提名為該獎(jiǎng)2011、2012年度候獎(jiǎng)人。指導(dǎo)的博士研究生1人獲全國(guó)百篇youxiu博士論文獎(jiǎng)。 2003年獲霍英東青年教師基金，2005年入選教育部新世紀(jì)youxiu人才支持計(jì)劃，2009年獲得國(guó)家杰出青年基金。2007年被聘為十一五863計(jì)劃海洋技術(shù)領(lǐng)域天然氣水合物勘探開(kāi)發(fā)關(guān)鍵技術(shù)重大項(xiàng)目總體專家。2000年被國(guó)際知名期刊Chemical Engineering Science聘為客座編輯；目前是《Current Physical Chemistry》的客座編輯，《Chinese Journal of Chemical Engineering》、《高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào)》和《The Open Thermodynamics Journal》的編委和天然氣水合物專業(yè)委員會(huì)副主任。

第1章引言1

1.1 氣體水合物研究歷史簡(jiǎn)介1

1.2 氣體水合物研究的現(xiàn)實(shí)意義2

1.3 本書的基本內(nèi)容4

第2章氣體水合物的晶體結(jié)構(gòu)與基本性質(zhì)6

2.1 氣體水合物的晶體結(jié)構(gòu)6

2.1.1氫鍵6

2.1.2冰的晶格結(jié)構(gòu)7

2.1.3水合物的晶體結(jié)構(gòu)特征7

2.2 客體分子對(duì)晶體結(jié)構(gòu)的影響9

2.3 水合物結(jié)構(gòu)測(cè)定技術(shù)10

2.3.1Raman光譜法11

2.3.2NMR波譜法13

2.3.3X射線多晶衍射法14

2.4 水合物結(jié)構(gòu)研究進(jìn)展18

2.4.1水合物結(jié)構(gòu)受壓力影響的相關(guān)研究19

2.4.2二元客體體系水合物結(jié)構(gòu)與組成的關(guān)系20

2.4.3分解過(guò)程中水合物結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化23

2.4.4H2參與生成的水合物的結(jié)構(gòu)特征26

2.4.5H2氣體分子在水合物晶格的擴(kuò)散特征30

2.5 水合物的基本性質(zhì)32

參考文獻(xiàn)34

第3章氣體水合物相平衡熱力學(xué)37

3.1 經(jīng)典van der Waals-Platteeuw型水合物熱力學(xué)模型37

3.1.1van der Waals-Platteeuw模型(1959)38

3.1.2van der Waals-Platteeuw模型的改進(jìn)46

3.1.3小結(jié)50

3.2 Chen-Guo水合物模型50

3.2.1局部穩(wěn)定性和準(zhǔn)均勻占據(jù)理論50

3.2.2水合物生成過(guò)程的動(dòng)力學(xué)機(jī)理53

3.2.3基本熱力學(xué)模型55

3.2.4多元?dú)怏w水合物生成條件的預(yù)測(cè)59

3.2.5H型水合物的熱力學(xué)模型62

3.2.6小結(jié)64

3.3 多元-多相復(fù)雜體系中水合物熱力學(xué)生成條件65

3.3.1不含抑制劑的體系65

3.3.2含極性抑制劑的體系67

3.3.3含電解質(zhì)(鹽)體系71

3.3.4計(jì)算結(jié)果72

3.3.5小結(jié)79

3.4 多孔介質(zhì)內(nèi)水合物熱力學(xué)生成條件80

3.4.1Clarke和Bishnoi模型80

3.4.2Klauda和Sandler模型82

3.4.3Chen和Guo模型84

3.4.4小結(jié)90

3.5 乳液體系水合物生成條件91

3.5.1亞穩(wěn)態(tài)邊界條件模型91

3.5.2計(jì)算結(jié)果與討論93

3.5.3小結(jié)94

3.6 含水合物相的多相平衡計(jì)算模型94

3.6.1氣-液-液-水合物四相閃蒸計(jì)算模型94

3.6.2氣-水合物兩相閃蒸計(jì)算模型105

3.6.3小結(jié)109

參考文獻(xiàn)109

第4章氣體水合物生成動(dòng)力學(xué)114

4.1 水合物的成核動(dòng)力學(xué)114

4.1.1成核概念114

4.1.2成核的微觀機(jī)理116

4.1.3成核過(guò)程推動(dòng)力關(guān)聯(lián)式120

4.1.4成核誘導(dǎo)期測(cè)量與關(guān)聯(lián)121

4.1.5水合物成核動(dòng)力學(xué)的發(fā)展方向126

4.2 水合物生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)126

4.2.1水合物晶體生長(zhǎng)形態(tài)126

4.2.2宏觀生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)134

4.2.3界面水合物生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)148

4.2.4水合物生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的懸浮氣泡研究法158

4.3 水合物生成過(guò)程強(qiáng)化方法171

4.3.1噴霧171

4.3.2鼓泡172

4.3.3表面活性劑174

參考文獻(xiàn)182

第5章氣體水合物分解動(dòng)力學(xué)188

5.1 引言188

5.2 冰點(diǎn)以上水合物的分解動(dòng)力學(xué)特征188

5.2.1加熱分解動(dòng)力學(xué)188

5.2.2降壓分解動(dòng)力學(xué)189

5.3 冰點(diǎn)以上水合物分解動(dòng)力學(xué)機(jī)理及數(shù)學(xué)模型193

5.3.1分解機(jī)理193

5.3.2數(shù)學(xué)模型194

5.4 冰點(diǎn)以下水合物的分解動(dòng)力學(xué)特征197

5.4.1純水體系中CH4水合物分解動(dòng)力學(xué)特征197

5.4.2含SDS體系CH4水合物分解動(dòng)力學(xué)特征199

5.4.3含活性炭體系中CH4水合物分解動(dòng)力學(xué)特征200

5.4.4不同體系中CH4水合物分解動(dòng)力學(xué)特征比較201

5.4.5乙烯水合物分解動(dòng)力學(xué)特征203

5.4.6油水乳液體系CH4水合物分解動(dòng)力學(xué)特征204

5.5 冰點(diǎn)以下水合物的分解機(jī)理及數(shù)學(xué)模型207

5.5.1水合物分解后的微觀結(jié)構(gòu)207

5.5.2分解機(jī)理208

5.5.3冰點(diǎn)以下水合物分解數(shù)學(xué)模型211

參考文獻(xiàn)217

第6章油/氣輸送管線水合物防控技術(shù)219

6.1 傳統(tǒng)熱力學(xué)抑制方法219

6.1.1脫水技術(shù)219

6.1.2管線加熱技術(shù)220

6.1.3降壓控制220

6.1.4添加熱力學(xué)抑制劑220

6.2 新型動(dòng)力學(xué)控制方法220

6.2.1動(dòng)力學(xué)抑制劑(KHI)221

6.2.2防聚劑(AA)227

6.3 作者實(shí)驗(yàn)室研究成果234

6.3.1KHI234

6.3.2AA237

6.4 現(xiàn)場(chǎng)油氣田應(yīng)用245

6.4.1KHI245

6.4.2AA247

參考文獻(xiàn)249

第7章水合物法儲(chǔ)運(yùn)氣體技術(shù)254

7.1 不同天然氣儲(chǔ)運(yùn)方式的對(duì)比254

7.1.1管道運(yùn)輸255

7.1.2LNG儲(chǔ)運(yùn)255

7.1.3CNG儲(chǔ)運(yùn)255

7.1.4ANG儲(chǔ)運(yùn)255

7.1.5NGH儲(chǔ)運(yùn)255

7.1.6其他儲(chǔ)運(yùn)技術(shù)256

7.2 NGH技術(shù)經(jīng)濟(jì)性分析256

7.3 NGH生成過(guò)程強(qiáng)化方法258

7.3.1靜態(tài)純水體系中水合物生成狀況259

7.3.2水合物生成過(guò)程的物理強(qiáng)化259

7.3.3水合物生成過(guò)程的物理化學(xué)強(qiáng)化261

7.4 NGH儲(chǔ)運(yùn)工藝270

7.4.1NGH生產(chǎn)工藝270

7.4.2水合物的儲(chǔ)存及運(yùn)輸工藝275

參考文獻(xiàn)277

第8章水合法分離氣體混合物技術(shù)281

8.1 水合分離氣體混合物技術(shù)研發(fā)進(jìn)展281

8.2 水合分離技術(shù)的潛在應(yīng)用領(lǐng)域282

8.3 水合分離氣體混合物的模擬研究283

8.3.1水合分離含氫氣體混合物283

8.3.2水合法分離C1、C2關(guān)鍵組分288

8.4 水合法分離氣體混合物的幾個(gè)典型概念流程298

8.4.1水合法分離高壓加氫裝置循環(huán)氫298

8.4.2水合法分離催化裂化干氣299

8.4.3水合分離方法與深冷分離流程耦合改造傳統(tǒng)乙烯分離流程301

8.5 吸收-水合耦合分離技術(shù)304

8.5.1吸收-水合耦合法分離原理305

8.5.2吸收-水合耦合法分離沼氣（CH4/CO2）305

8.5.3吸收-水合耦合法分離IGCC混合氣（CO2/H2）308

8.5.4吸收-水合耦合法分離裂解干氣（CH4/C2H4/N2/H2）315

8.6 水合分離技術(shù)的研發(fā)與應(yīng)用前景展望318

參考文獻(xiàn)318

第9章天然氣水合物資源分布322

9.1 天然氣水合物成藏模式322

9.1.1海洋水合物成藏模式322

9.1.2我國(guó)南海潛在水合物成藏模式326

9.2 全球天然氣水合物的儲(chǔ)量327

9.3 全球天然氣水合物資源的分布及其特征328

9.3.1天然氣水合物資源的分布地點(diǎn)329

9.3.2天然氣水合物的分布特征334

9.4 我國(guó)的水合物資源339

9.4.1海洋水合物資源339

9.4.2天然凍土帶水合物資源341

9.4.3我國(guó)的天然氣水合物遠(yuǎn)景資源評(píng)價(jià)342

9.5 小結(jié)343

參考文獻(xiàn)344

第10章天然氣水合物勘探技術(shù)353

10.1 天然氣水合物地球物理探測(cè)技術(shù)353

10.1.1地震反演技術(shù)353

10.1.2測(cè)井法355

10.2 地球化學(xué)探測(cè)技術(shù)360

10.2.1與天然氣水合物相關(guān)的氣體特征360

10.2.2天然氣水合物地層孔隙水的地球化學(xué)特征361

10.3 保真取芯技術(shù)363

參考文獻(xiàn)364

第11章天然氣水合物資源開(kāi)發(fā)技術(shù)367

11.1 水合天然氣開(kāi)采的基本方法和原理367

11.1.1降壓法367

11.1.2升溫法370

11.1.3注抑制劑法371

11.1.4注氣吹掃-置換法372

11.1.5組合開(kāi)采法374

11.2 天然氣水合物開(kāi)采的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬方法375

11.2.1天然氣水合物開(kāi)采模擬裝置及實(shí)驗(yàn)研究376

11.2.2天然氣水合物數(shù)值模擬382

11.3 天然氣水合物開(kāi)采的野外試開(kāi)采進(jìn)展386

11.4 天然氣水合物商業(yè)化開(kāi)采面臨的挑戰(zhàn)和對(duì)策387

參考文獻(xiàn)389

第12章氣體水合物和氣候環(huán)境395

12.1 天然氣水合物的穩(wěn)定性與分解396

12.2 天然氣水合物的環(huán)境效應(yīng)398

12.2.1天然氣水合物與全球氣候變化398

12.2.2天然氣水合物與海底地質(zhì)災(zāi)害401

12.2.3天然氣水合物與海洋生態(tài)環(huán)境402

12.3 水合物技術(shù)在環(huán)境保護(hù)中的應(yīng)用403

參考文獻(xiàn)404

附錄406

附錄1 氣體水合物生成條件數(shù)據(jù)集406

附錄1-Ⅰ單組分體系的水合物生成條件數(shù)據(jù)406

附錄1-Ⅱ混合體系水合物生成條件數(shù)據(jù)419

附錄1-Ⅲ水合物在抑制劑和促進(jìn)劑作用下的生成條件數(shù)據(jù)456

參考文獻(xiàn)490

附錄2 純水體系水合物生成條件計(jì)算程序492

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